2006-2007賽季,皇馬終於以來複蘇,斗牛的奠夺冠他們在西甲最後一輪與巴薩同分的王朝情況下,最終憑借勝負關係的基者界杯優勢力壓巴薩重新奪回西甲冠軍,卡西利亞斯為皇馬立下了汗馬功勞 。后吻到了2007-2008賽季,永流皇馬延續了奪冠勢頭,卡西提前三輪衛冕西甲冠軍,斗牛的奠夺冠而卡西利亞斯表現更加出色,王朝以場均0.87個失球獲得該賽季的基者界杯薩莫拉獎 ,該獎項是后吻頒發給西甲單賽季場均失球數最少的門將 ,也被稱為西甲的永流金手套獎。賽季結束後,卡西卡西利亞斯與皇馬續約至2017年 ,斗牛的奠夺冠按照皇馬當時官方公告的王朝說法,卡西利亞斯簽訂的是一份終身合同 ,而且合同中還有一項約定,如果卡西利亞斯每個賽季的出場次數至少達到30次,則雙方的合同將自動延長 。此外 ,皇馬還在卡西利亞斯的合同中加入了大約1.3億歐元的違約金條款 。
2008年歐洲杯 ,卡西利亞斯繼續入選西班牙國家隊。由於西班牙隊隊長勞爾未能進入此次大名單,卡西利亞斯取代勞爾成為西班牙國家隊新隊長 。本屆歐洲杯 ,西班牙展現出強大的實力 ,以小組頭名出線。在四分之一決賽與意大利的較量中,卡西利亞斯與布馮的門將對決成為了最大的看點,最終卡西利亞斯在點球大戰中發揮神勇,撲出兩粒點球 ,幫助西班牙成功晉級,最終一舉奪得本屆歐洲杯冠軍,卡西利亞斯以門將隊長的身份捧起德勞內杯,成為歐洲杯曆史首人,這也是卡西利亞斯國家隊生涯第一座大賽冠軍。
卡西利亞斯在2008年步入職業生涯的巔峰期 ,他不僅幫助西班牙奪得歐洲杯冠軍 ,還獲得國際足球曆史和統計聯合會評選出來的年度世界最佳門將 ,這也是卡西利亞斯生涯首次獲此殊榮。此外,卡西利亞斯還入選了國際足聯和歐足聯最佳陣容,並且是2008年金球獎排名最高的門將 ,當時他的得票數位列第四,僅排在C羅、梅西和托雷斯之後。2009年2月,卡西利亞斯超越傳奇門將帕科-布約 ,成為了皇馬隊史上出場次數最多的門將。2009年夏天,當時有西班牙媒體報道稱 ,曼城曾經豪砸1.29億英鎊向皇馬求購卡西利亞斯,但是這一傳聞遭到皇馬的否認 。此外,還有消息稱,曼聯曾經向皇馬詢問過關於卡西利亞斯轉會的可能性,但是具體的報價並沒有被透露。事實上,卡西利亞斯早就與英超球隊傳出過緋聞 ,但是他無意離開皇馬。
2009-2010賽季 ,在皇馬客場對陣塞維利亞的比賽中,卡西利亞斯完成了一次驚人的撲救 ,當時塞維利亞球員迭戈-佩洛蒂在門前無人盯防的情況下近距離推射 ,卡西利亞斯迅速從自己的左側躍向右側 ,撲出了迭戈-佩洛蒂的射門。賽後 ,這一逆天撲救得到了英格蘭傳奇門將戈登-班克斯的稱讚,“卡西利亞斯的反應能力令人難以置信。如果他繼續保持這樣的表現 ,他將成為足球史上最好的門將之一。”值得一提的是,根據歐洲通訊社當時的報道稱,由谘詢公司Vipnet360所進行的調查研究表明,卡西利亞斯是2010年西班牙互聯網第二受歡迎的運動員,僅次於伊涅斯塔。
2010年夏天,南非世界杯拉開帷幕 ,卡西利亞斯以西班牙隊長的身份領銜鬥牛軍團出征,西班牙也成為了奪冠熱門 。盡管小組賽首輪爆冷不敵瑞士,但西班牙隨後高歌猛進,一路過關斬將闖進了決賽 ,對手是荷蘭隊。卡西利亞斯在決賽中做出多次關鍵的撲救,其中就包括用腳擋出羅本的單刀球 ,成為比賽的轉折點。最終西班牙憑借著伊涅斯塔在加時賽的絕殺球擊敗荷蘭隊 ,隊史首次奪得世界杯冠軍,卡西利亞斯以隊長的身份捧起大力神杯。卡西利亞斯在南非世界杯創造了連續433分鍾不失球的紀錄 ,因此被評選為本屆世界杯的最佳門將,獲得了世界杯金手套獎 。
值得一提的是 ,卡西利亞斯捧起大力神杯後 ,在接受西班牙美女記者薩拉的采訪時,卡西利亞斯突然向薩拉獻上一吻,成為南非世界杯的經典場麵 。事實上,卡西利亞斯和薩拉早在2009年就開始交往,這一吻更是在全世界球迷麵前徹底公開了兩人的戀情。2016年 ,卡西利亞斯和薩拉步入婚姻殿堂,兩人育有兩個兒子 。
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